@PhDThesis{Santos:2017:ImOxCa,
author = "Santos, Fernando Cavalcante dos",
title = "Biomass burning and natural emissions in the brazilian Amazon
rainforest: impact on the oxidative capacity of the atmosphere",
school = "Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE)",
year = "2017",
address = "S{\~a}o Jos{\'e} dos Campos",
month = "2017-05-31",
keywords = "biogenic volatile organic compounds, observation and modeling,
oxidative capacity, compostos org{\^a}nicos vol{\'a}teis
biog{\^e}nicos, observa{\c{c}}{\~a}o e modelagem, capacidade
oxidativa.",
abstract = "Emitted by vegetation, isoprene (2-methyl-1,3-butadiene) is the
most abundant non-methane hydrocarbons, with an annual global
emission calculated ranging from 440 to 660Tg carbon, depending on
the driving variables like temperature, solar radiation, leaf area
index and plant functional type. It is estimated, for example,
that the natural compounds like isoprene and terpenes present in
the troposphere are about 90\% and 50\%, respectively, removed
from the atmosphere by oxidation performed by hydroxyl radical
(OH). Furthermore, the oxidation products of isoprene may
contribute to secondary organic aerosol (SOA) formation, affecting
the climate and altering the properties and lifetimes of clouds.
Considering the importance of these emissions and the hydroxyl
radical reaction in the atmosphere, the SAMBBA (South American
Biomass Burning Analysis) experiment, which occurred during the
dry season (September 2012) in the Amazon Rainforest, provided
information about the chemical composition of the atmosphere
through airborne observations. Although primarily focused on
biomass burning flights, the SAMBBA project carried out other
flights providing indirect oxidative capacity data in different
environments: natural emission dominated flights and
biomass-burning flights with fresh plumes and aged plumes. In this
study, we evaluate the oxidative capacity of the Amazon rainforest
in different environments, both for the unpolluted and
biomass-burning disturbed atmosphere using the ratio [MVK +
MACR]/[Isoprene]. Beyond that, we propose an improvement on the
formulation of indirect OH density calculation, using the
photochemical aging [O\$_{3}\$]/[CO] as a parameter. Using a
synergistic approach, balancing numerical modeling and direct
observations, the numerical model BRAMS was coupled to MEGAN
emission model to get a better result for isoprene and OH in the
atmosphere, representing the observations during SAMBBA field
campaign. In relation to OH estimation, we observed an improvement
in the concentration values using the modified sequential reaction
model, for both biomass burning regimes and background
environment. We also detected a long-range transport events of
O\$_{3}\$ during SAMBBA experiment, considering the high levels
of O3 in aged plumes at high altitudes (5,500 6,500 m), and the
detection of an O\$_{3}\$ inflow in the Amazon basin from
Africa. These findings support the importance of long-range
transport events as a source of O\$_{3}\$ into the troposphere
in the Amazon basin, which could even alter the atmospheric
composition within the planetary boundary layer and alter the
oxidative capacity in the region. The model results showed a
reasonable agreement for isoprene concentration, although more
investigation needed for the OH simulation. RESUMO: Emitido pela
vegeta{\c{c}}{\~a}o, o isopreno (2-metil-1,3-butadieno) {\'e} o
hidrocarboneto n{\~a}o-met{\^a}nico mais abundante, com uma
emiss{\~a}o global anual calculada entre 440 e 660Tg de carbono,
dependendo de vari{\'a}veis como temperatura,
radia{\c{c}}{\~a}o solar, {\'{\i}}ndice de {\'a}rea foliar e
tipo funcional da planta. Estima-se, por exemplo, que os compostos
naturais como isopreno e terpenos presentes na troposfera s{\~a}o
cerca de 90\% e 50\%, respectivamente, removidos da atmosfera
por oxida{\c{c}}{\~a}o realizada por radical hidroxila (OH).
Al{\'e}m disso, os produtos de oxida{\c{c}}{\~a}o do isopreno
podem contribuir para a forma{\c{c}}{\~a}o de aeross{\'o}is
org{\^a}nicos secund{\'a}rios (AOS), afetando o clima e
alterando as propriedades e o ciclo hidrol{\'o}gico das nuvens.
Considerando a import{\^a}ncia dessas emiss{\~o}es e a
rea{\c{c}}{\~a}o do radical hidroxila na atmosfera, o
experimento SAMBBA (do ingl{\^e}s, South American Biomass Burning
Analysis), que ocorreu durante a esta{\c{c}}{\~a}o seca
(setembro de 2012) na Floresta Amaz{\^o}nica, forneceu
informa{\c{c}}{\~o}es sobre a composi{\c{c}}{\~a}o
qu{\'{\i}}mica da atmosfera atrav{\'e}s de
observa{\c{c}}{\~o}es a{\'e}reas. Embora focado principalmente
nos voos ocorridos durante a queima de biomassa, o projeto SAMBBA
realizou outros voos que forneceram dados indiretos de capacidade
oxidativa em diferentes ambientes: voos dominados por emiss{\~a}o
natural e voos com queima de biomassa com plumas frescas e
envelhecidas. Neste estudo, avaliamos a capacidade oxidativa da
floresta amaz{\^o}nica em diferentes ambientes, tanto para a
atmosfera n{\~a}o polu{\'{\i}}da quanto para atmosfera
perturbada pela queima de biomassa usando a raz{\~a}o [MVK +
MACR] / [Isoprene]. Al{\'e}m disso, propomos uma melhoria na
formula{\c{c}}{\~a}o do c{\'a}lculo da densidade indireta de
OH, usando o envelhecimento fotoqu{\'{\i}}mico [O\$_{3}\$] /
[CO] como par{\^a}metro. Usando uma abordagem sin{\'e}rgica,
balanceando modelagem num{\'e}rica e observa{\c{c}}{\~o}es
diretas, o modelo num{\'e}rico BRAMS foi acoplado ao modelo de
emiss{\~a}o MEGAN para obter um melhor resultado para isopreno e
OH na atmosfera, representando as observa{\c{c}}{\~o}es durante
a campanha do SAMBBA. Em rela{\c{c}}{\~a}o {\`a} estimativa de
OH, observamos uma melhora nos valores de concentra{\c{c}}{\~a}o
usando o modelo de rea{\c{c}}{\~a}o sequencial modificada, tanto
para os regimes de queima de biomassa quanto para regi{\~a}o
pristina. Tamb{\'e}m detectamos eventos de transporte de longo
alcance de O3 durante o experimento SAMBBA, considerando os altos
n{\'{\i}}veis de O\$_{3}\$ em plumas envelhecidas em altitudes
elevadas (5.500 - 6.500 m) e a detec{\c{c}}{\~a}o de um influxo
de O\$_{3}\$ na bacia amaz{\^o}nica proveniente da {\'A}frica.
Essas descobertas sustentam a import{\^a}ncia dos eventos de
transporte de longo alcance como fonte de O\$_{3}\$ na
troposfera da bacia amaz{\^o}nica, o que poderia at{\'e} alterar
a composi{\c{c}}{\~a}o atmosf{\'e}rica dentro da camada limite
planet{\'a}ria e alterar a capacidade oxidativa da regi{\~a}o.
Os resultados do modelo mostraram uma correla{\c{c}}{\~a}o
razo{\'a}vel para a concentra{\c{c}}{\~a}o de isopreno, embora
fosse necess{\'a}ria mais investiga{\c{c}}{\~a}o para a
simula{\c{c}}{\~a}o de OH.",
committee = "Randow, Celso von (presidente) and Freitas, Karla Maria Longo de
(orientadora) and Guenther, Alex (orientador) and Bustillos, Jose
Oscar Willian Vega and Moreira, Demerval Soares",
englishtitle = "Emiss{\~o}es naturais e de queimadas na floresta Amaz{\^o}nia:
impacto na capacidade oxidativa da atmosfera",
language = "en",
pages = "140",
ibi = "8JMKD3MGP3W34P/3P26AFB",
url = "http://urlib.net/ibi/8JMKD3MGP3W34P/3P26AFB",
targetfile = "publicacao.pdf",
urlaccessdate = "27 abr. 2024"
}